线上会议实录|冯天力:原子模拟预测声子频谱传输

2022-05-29 11:50:38

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CMOS2017 专题一研讨会 “微纳米尺度传热”

2017计算材料线上研讨会（CMOS 2017）第1703期报告01将于北京时间2017年7月21日20:00开始，专题一研讨会：“微纳米尺度传热”由秦光照（德国亚琛工业大学）筹划组织。本次研讨会报告人为冯天力。

报告人简介：

冯天力于2011年毕业于中国科学技术大学物理系。之后加入普渡大学机械工程系阮秀林老师课题组，于2013年获得硕士学位，并将于2017年获得博士学位。主要研究方向是纳米尺度热传导；声子传输的分子动力学和第一性原理的预测。

PS：点击文末“阅读原文”可查看今日报告（专题一第三期报告01）详细内容。

报告讲稿

类似于太阳辐射的光谱，声子也有自己频谱。我们可以用棱镜把一束白光分解成不同颜色的光，每种光都有自己的频率。同理，我们也可以用一定的技术将晶格原子杂乱的振动分解很多有规律的振动，每种振动都有自己的频率和波长，他们就叫做声子模式。N个原子的振动其实是3N个振动模式的合成。这里我们就讨论如何用原子尺度的模拟来研究这些声子模式的性质和传输以及对导热的贡献。

第一种方法：平衡分子动力学模拟。平衡分子动力学模拟能直接给出晶格原子随时间的振动轨迹，利用一定的傅里叶变换—spectral energy density （SED）分析，这些原子随时间的振动就可以被转换成相空间的声子模式。因此，这里SED分析就相当于光学里的棱镜，可以把整体的振动分解成不同频率的声子。

通过SED的结果，每个峰代表一种声子模式，峰的位置给出声子的频率，峰的宽度给出声子的散射率。某个声子与其他声子散射的越多，此声子的SED峰的宽度越大。这样通过SED分析，我们就可以得到所有声子的频率和散射率，进而算出每个声子对热导率的贡献。就像太阳辐射光谱一样，我们也能就画出热导率的频谱，波长谱，以及平均自由程谱。基于平衡分子动力学模拟的SED方法不仅适用于纯的材料，也可以研究有杂质或缺陷的材料。对后者，SED分析得到的峰宽则是声子-声子和声子-杂志的总散射率。基于声子-杂志的相互作用至今还不是很清楚，这种方法是可以作为一个很好地研究途径。我们还通过这个方法发现：当两种声子散射机制同时存在时，总的散射率不一定是两种散射率的简单相加，因为这两种散射机制可能会不独立，因此我们必须考虑他们两者之间可能的耦合。这样就给经典的Matthiessen’s rule提出修正。SED分析已经被我们写成Nanohub tool供广大用户使用。同时我们也为LAMMPS提供了一个module来做SED分析，这样用户不用自己写程序就能做声子“分光镜”了。

第二种方法：非平衡动力学模拟。通过加温差或者热流，根据傅里叶定律我们可以得到材料热导率。但是这样就错过了很多声子频谱的性质，一个问题就是：所有声子都拥有同样的分子动力学模拟的温度吗？这里我们发展了一种基于非平衡动力学模拟来计算不同声子温度的方法。我们发现，当声子的平均自由程比材料长度长时，他们的温度梯度比其他声子要低很多。这些声子可以无散射地从热区传到冷区，因此他们温度几乎是贯穿材料不变的，尽管总的温度有一个很大的梯度。这个声子间的非平衡同样存在于界面处。我们发现每种声子携带的热流和温度都不相同，因此每个声子的热导率应该是他们的热流除以他们自己的温度梯度。我们的这种方法也是一种“分光镜”，它可以把总的温度和热流分解成不同声子的贡献。我们期待这个方法可以得到广泛应用，因此我们把这个方法写成了LAMMPS的一个module，并且做成了Nanohub tool。

第三种方法：第一性原理计算。由于分子动力学模拟利用经典牛顿力学，并且依赖于力势函数，因此准确性有一些不足。第一性原理计算基于量子力学，因此计算的结果相对准确，可以与很多实验结果吻合。但是对于声子热导的计算，高阶声子散射一直被忽略，这有可能导致一些与实验值的不符。计算高阶散射是技术上非常困难的工作，我们通过一些技术实现了四声子散射的计算，尽管计算量任然是三声子散射计算的7000倍。我们发现四声子对于常温下的硅和金刚石没有很大影响，但是对于砷化硼，四声子对总散射的贡献可以与三声子相比拟。通过迭代严格求解玻尔兹曼方程，我们发现四声子散射把砷化硼的常温热导率从~2250W/m-K降低到了~1400W/m-K，进而远低于金刚石的~2200W/m-K。另外，尽管硅和金刚石在常温下的热导不受四声子散射的影响，在高温下他们的热导会降低~30%。我们发现不管三声子散射是被N还是U process主导，四声子散射总是被U process 主导。四声子散射率的温度和频率依赖都是三声子的平方，因此在高温高频下四声子贡献相对较大。此外，我们还做了散射率和热导对k-mesh，broadening factor，force constant 的收敛研究，收敛特性都很好。